Первоначально была приготовлена трехслойная керамика ZnTi0,97Ge0,03Nb2O8-TiO2-ZnTi0,97Ge0,03Nb2O8 с различной массовой долей TiO2. Были полностью продемонстрированы преимущества многослойной архитектуры, а диэлектрические свойства микроволнового излучения контролировались компонентами каждого диэлектрического слоя. В отличие от ZnTi0,97Ge0,03Nb2O8-TiO2 со случайным распределением, эта трехслойная архитектура может обеспечить почти 50-процентное увеличение значения Q×f. Между тем, на основе параллельного режима распределения можно было получить увеличение диэлектрической проницаемости на 10 % благодаря наличию Zn2GeO4. После спекания при 1120 ℃ в течение 6 ч трехслойная керамика ZnTi0,97Ge0,03Nb2O8-TiO2-ZnTi0,97Ge0,03Nb2O8 показала отличные диэлектрические свойства (εr = 42,1, Q×f = 51 477 ГГц и τf = +1,9 ppm/℃). с 0,04 мас.% TiO2, и была достигнута совместная оптимизация микроволновых диэлектрических свойств. Это исследование дает направление для подготовки высокоэффективных СВЧ диэлектрических резонаторов для применения в технологиях беспроводной связи 5G.
Введение
Чтобы лучше соответствовать требованиям высокопроизводительных диэлектрических устройств в эпоху 5G в отношении низких вносимых потерь, небольшого размера и хорошей температурной стабильности, значение коэффициента качества (значение Q × f), диэлектрическая проницаемость (εr) и температурный коэффициент резонансной частоты (τf) соответствующей СВЧ-диэлектрической керамики (МВДК) следует дополнительно оптимизировать. Однако взаимосвязь между значением Q×f, εr и τf MWDC взаимно ограничена, и улучшение всесторонних диэлектрических характеристик MWDC было в центре внимания прошлых исследований [1–4]. В настоящее время двухфазный композиционный метод широко используется для получения высокоэффективных МВДК [1,5,6]. То есть диэлектрические характеристики СВЧ можно регулировать, добавляя еще одну фазу с высоким εr и противоположным τf [5,6]. Этот случайный режим распределения является типичным комбинированным режимом для MWDC с различными фазами, что означает, что необходимые материалы непосредственно смешиваются и превращаются в керамику. На основе этого метода можно оптимизировать как диэлектрическую проницаемость, так и температурный коэффициент резонансной частоты. Тем не менее, нежелательные химические реакции между двумя смешанными материалами неизбежно приводят к различным дефектам, которые ухудшают диэлектрические свойства в микроволновом диапазоне, и продукты не могут соответствовать требованиям применения по низким вносимым потерям [7–12]. В последнее время для получения СВЧ-диэлектрической керамики с двумя комплементарными фазами был использован метод слоистого совместного обжига [13–15]. Например, Zn1.01Nb2O6/TiO2/Zn1.01Nb2O6 и MgTiO3/TiO2/MgTiO3 многослойная керамика совместного обжига с превосходными характеристиками была описана Zhang et al. [16,17]. Этот метод может эффективно снизить ухудшение значения Q×f в процессе регулировки εr и τf. Однако εr системы несколько увеличивается, что не способствует миниатюризации СВЧ-устройства. Поэтому устранение недостатков двух методов стало важной темой. ZnTiNb2O8 был обнаружен в системе ZnNb2O6-TiO2 Baumgarte et al. [18]. Ким и др. [19] впервые сообщили о микроволновых диэлектрических свойствах спекания при 1250 ℃: Q×f = 42 500 ГГц, εr = 43 и τf = -50 ppm/℃. Недостаточное значение Q×f и большой отрицательный температурный коэффициент резонансной частоты ограничивают его применение в связи 5G. Недавно Луо и соавт. [20] оптимизировали его добротность (значение Q×f) почти в 1,5 раза за счет количественного легирования Ge4+ (Q×f = 62700, εr = 35,6 и τf = -58 ppm/℃ при легировании 3 мол.% Ge4+ в ZnTiNb2O8).

Однако его температурный коэффициент все еще нуждается в улучшении. Поэтому, исходя из их фазового состава, вышеупомянутые методы были выбраны для адаптации комплексных диэлектрических характеристик ZnTi0,97Ge0,03Nb2O8 с несколькими фазами. В данной работе в качестве матрицы используется ZnTi0,97Ge0,03Nb2O8 на основе нашей предыдущей работы, а композитная керамика (ZnTi0,97Ge0,03Nb2O8-TiO2) с трехслойной архитектурой и случайным распределением изготавливается двумя вышеуказанными способами. На основе анализа с помощью XRD и SEM охарактеризованы кристаллическая структура, фазовый состав и микроструктура переходных слоев. Затем всесторонне проанализированы микроволновые диэлектрические свойства трехслойной керамики ZnTi0,97Ge0,03Nb2O8-TiO2-ZnTi0,97Ge0,03Nb2O8, и прояснен механизм модификации метода композитного слоя с совместным обжигом в системе на основе керамики ZnTiNb2O8. Между тем, получена новая микроволновая диэлектрическая керамика с высоким значением Q×f, высокой диэлектрической проницаемостью и хорошей температурной стабильностью. Ожидается, что этот материал будет соответствовать требованиям применения высокопроизводительного диэлектрического резонатора в эпоху 5G.
……………
Вывод
Приготовили трехслойную композитную керамику ZTGN-TO-ZTGN и сравнили ее с композитной керамикой ZTGN-TO со случайным распределением. Стоит отметить, что измеренное значение εr выше теоретических значений, рассчитанных по параллельной модели. В отличие от типа случайного распределения ZTGN-TO, эта архитектура позволяет добиться почти 50-процентного увеличения значения Q×f, а диэлектрическая проницаемость существенно не ухудшается. Превосходная производительность объясняется стабильной трехслойной конструкцией. В этой трехслойной структуре наличие стабильного слоя TiO2 (промежуточного слоя) и микроструктуры, образованной Zn2GeO4, улучшают распределение электрического поля в области с высокой диэлектрической проницаемостью и позволяют избежать ухудшения диэлектрической проницаемости. Кроме того, конструкция трехслойной структуры позволяет в значительной степени избежать возникновения неожиданных химических реакций между компонентами композита. Таким образом, почти нулевая τf (+1,9 ppm/℃) с высоким εr (42,1) и высокой Q×f (51,477 ГГц) может быть достигнута в трехслойной керамике ZTGN-TOZTGN, когда массовая доля слоя TiO2 составляет 0,04 мас.% после спекания при 1120 ℃ в течение 6 ч.